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14
2023
-
06
Nano Research：基于“層間工程”策略實現三維石墨烯電導率的雙向調控
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三維石墨烯由于其規整的結構和優異的力學特性，在柔性傳感、儲能、環境凈化等領域有廣泛應用。然而，其實際應用仍面臨一個巨大挑戰，即如何在高度可控的水平上調節其導電性能，以滿足各種導電水平的應用需求。眾所周知，三維石墨烯的電子性質取決于官能團和電子π共軛體系。大量的官能團懸浮在氧化石墨烯（GO）平面上，能破壞三維石墨烯的電子π體系，使其導電性惡化。為提高三維石墨烯的導電性，熱退火和化學還原工藝廣泛應用于去除GO納米片的官能團。但這種方法不可避免地導致三維石墨烯嚴重的力學性能衰減，因為三維石墨烯的孔壁和支柱在還原處理后變弱。更為重要的是，目前的研究只能單向地提高三維石墨烯的導電性；但在許多實際應用中，有效地降低三維石墨烯的導電性是迫切需要的。因此，以高度可控的方式調整三維石墨烯導電性仍是一個挑戰。
基于此，中南林業科技大學吳獻章課題組聯合中國科學院蘭州物化所王金清研究員提出了一種基于層間工程的新策略，即將不同分子長度的二胺分子共價功能化到氧化石墨烯（GO）納米片層間，制備出電導率高度可控的三維石墨烯,實現了三維石墨烯電導率的寬范圍調控（2.56-6.61 S cm-1）。
本文要點：
1) 利用氫氧化鉀作為結構誘導劑，通過水熱自組裝工藝制備了結構高度有序的三維石墨烯水凝膠。作者將三維石墨烯水凝膠分別浸泡在EDA、BDA和PPD溶液中，在80°C下進行共價功能化。在此過程中，氧化石墨烯納米片上的羥基、羧基、碳基和環氧化物基團可通過酰化反應與胺結合。
2) 分子鏈較短的EDA并不會擴大三維石墨烯的層間距，但其可作為分子橋促進電子在垂直方向上的傳輸。相比之下，分子鏈較長BDA雖然增加了分子橋提供的電荷運輸通道，但卻會增加層間距，阻礙隧穿電流的發生。而在3DG-PPD中，PPD中的苯環提供了π電子供體，從而增強了三維石墨烯的電導率。
3) 使用VESTA進行DFT計算，構建了三種不同的石墨烯片層模型，并在不同二胺分子交聯后觀察層間距的變化。在二維橫截面圖中，可以明顯看到不同三維石墨烯截面中二胺分子周圍的電子密度分布有所不同。計算結果與導電測試結果吻合度較高，進一步證明了通過層間工程可以實現三維石墨烯電導率的高度調節。
Hu, X., Tan, L., Wu, X. et al. Interlayer engineering in 3D graphene skeleton realizing tunable electronic properties at a highly controllable level for piezoresistive sensors. Nano Res. (2023).
信息來源：NanoResearch
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